哈大何伟东EnSM:具有双电极亲和性的砜基电解液稳定高压锂金属电池

哈大何伟东EnSM:具有双电极亲和性的砜基电解液稳定高压锂金属电池
与锂金属负极配对的高压正极因其在高密度储能方面的应用潜力而引起了广泛的关注。然而,传统电解质无法保持高压正极和锂负极的稳定性,因为它们具有刚性的界面化学,过渡金属的吸附量低,与Li+的结合力强。这些不充分的相互作用加剧了过渡金属溶解和不均匀的Li+转移等问题,最终导致高压锂金属电池(HVLMBs)的循环性能低下。
哈尔滨工业大学何伟东等通过将氟代碳酸亚乙酯(FEC)掺入双(三氟甲磺酰基)亚胺锂(LiTFSI)/四亚甲基砜(TMS)溶液中,设计了一种基于砜的电解液,以同时稳定高压正极和锂金属负极。
哈大何伟东EnSM:具有双电极亲和性的砜基电解液稳定高压锂金属电池
图1 具有双电极亲和力和先进界面化学的砜基电解液的设计
由于对不同电极的优先吸附,抗氧化TMS与腐蚀性正极相关联,而成膜FEC覆盖了锂金属负极,该电解液显示出双溶剂的双电极亲和力。1 M LiTFSI/TMS+FEC(8:2, v/v)电解液产生含有LiSO2F的纳米级中间相,其具有低电子密度的S=O键。
由于Li+-LiSO2F键合较弱(-1.95 eV),LiSO2F有助于均匀的平面内Li+转移,并通过高达-3.86 eV的强吸附能限制过渡金属离子的溶解,这也是迄今为止报道的最低的Li+键能和最大的过渡金属吸附能。
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图2 采用NMC811正极的HVLMBs的电化学性能
此外,原位拉曼测试与从头算分子动力学和相场模拟相结合,证明了电解液的双电极亲和力和富含LiSO2F的中间相是高电压/高容量锂金属电池的有效策略。
因此,该电解液使Li/NMC811(4.40 V)电池在500次循环后可保持86.1%的容量,库仑效率为99.3%。
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图3 SEI/CEI分析
Stabilization of high-voltage lithium metal batteries using a sulfone-based electrolyte with bi-electrode affinity and LiSO2F-rich interphases. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.045

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