湖大梁宵AEM: 双金属二维MOF串联电催化硫还原，每循环仅衰减0.036%！

锂硫电池具有理论能量密度高（2600 Wh kg^-1）、成本低、环境友好等优点，被认为是锂离子电池的有前途的替代品。硫氧化还原中间体的多样性和耦合性及其相关的固-液-固多相转化机制对设计合适的电催化剂提出了巨大挑战。

在此，湖南大学梁宵教授等人提出理想的催化剂应具有两个催化中心，在一个结构内串联催化液-液转化（Li₂S₈（液）↔Li₂S₄（液），LLR）和液-固转化（Li₂S₄（液）↔Li₂S（固），LSR)，并使用具有不同金属中心的2D MOF纳米片进行验证。

结果表明，2D MOF对LLR和LSR的催化活性对金属中心敏感，这由硫氧化还原反应不同步骤的活化能和法拉第电流密度证实。Ni-MOF能够更有效地催化液态区域的 LLR，而Co-MOF有利于增强Li₂S的转化动力学。

图1. 硫还原过程中催化活性的起源和动力学

此外，XANES分析和DFT计算表明，Ni和Co中心对集成双金属CoNi-MOF具有协同催化活性，这归因于Ni和Co之间通过O桥的电荷再分配，即Co上的电荷积累和Ni上的电荷耗尽。

因此，Li-S全电池测试表明，硫含量高达86 wt%的S@CoNi-MOF正极具有优异的循环稳定性（1C下循环500次，每循环容量衰减低至0.036%）和优异的倍率性能。即使在硫负载量为4.6 mg cm^-2的情况下，80次循环后的可逆容量仍高达900 mAh g^-1。这种双功能策略为实现高能量密度锂硫电池提供了一条有前途的路径。

图2. 基于不同电极的锂硫电池的电化学性能

A Tandem Electrocatalysis of Sulfur Reduction by Bimetal 2D MOFs, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102819

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