南大金钟EnSM：初始无负极铝离子电池的深入监测和机理研究

可充电铝离子电池（AIB）由于理论体积容量高、安全性好、来源丰富而备受关注。尽管在探索新型铝离子电池电极材料方面付出了巨大的努力，但其电化学机制仍有待进一步研究。

图1. 初始无负极AIB的示意图结构和原位表征系统

为此，南京大学金钟教授等人通过将商业石墨纸 (GP) 正极与AlCl₃/[EMIm]Cl 电解液和各种负极集流体 (ACCs)（例如 GP、Mo、Cu、Ag、Ni、不锈钢和Mg 箔）耦合来组装AIB。结果表明，不含铝金属负极的AIBs仍然可以稳定充放电。

然而，基于不同ACCs的AIBs的电化学性能表现出很大差异，电化学稳定的ACCs（如 GP和Mo箔）表现出与铝负极相当的良好循环稳定性和高库仑效率（CE）。相比之下，金属ACCs易受Cl^–离子腐蚀，在长期循环测试中表现出相对较低的比容量和快速的容量衰减率。

图2. 无负极AIB的电化学测量

为了进一步研究初始无负极AIB的详细工作机制，作者系统地进行了一系列原位和非原位光谱表征。在正极方面，原位拉曼和XRD分析证实了在充放电过程中 AlCl₄^–阴离子可逆地嵌入/脱出GP夹层。

在负极方面，异位XRD、XPS、TEM、HRTEM、AES、SEM和EDS分析证实了循环过程中铝金属在ACCs表面的可逆电镀/剥离，基于不同ACC材料的初始无负极AIB在电化学性能上表现出很大差异。

实验结果表明，对Cl^–离子具有高抗腐蚀能力的碳或金属基材料可以作为构建初始无负极AIB的ACC材料。这项工作提出了初始无负极AIB的有趣概念并全面研究了详细的工作机制，揭示了其独特的工作原理和巨大的应用潜力。

图3. 基于GP正极和GP ACC的AIB的原位和非原位表征

Initial-Anode-Free Aluminum Ion Batteries: In-depth Monitoring and Mechanism Studies, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.044

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