张乃庆/范立双AEM：晶面工程诱导活性SnO2纳米催化剂实现高度稳定的锂硫电池

锂硫电池在新一代可充电电池中表现出巨大的潜力。然而，多硫化锂（LiPSs）中间体不可避免的溶解和扩散引起的严重穿梭效应导致硫利用率低、容量衰减快和锂负极腐蚀。为了解决上述问题，各种催化剂材料已被开发并引入锂硫电池，通过晶面工程控制暴露的晶面是提高催化活性的有效策略。

在此，哈尔滨工业大学张乃庆教授、范立双等人通过调节暴露的晶面合成了锚定在还原氧化石墨烯上的不同SnO₂纳米晶体，并用作催化剂以系统地研究Li-S化学中的晶面效应。

实验和DFT分析都表明，与被{111}晶面包裹的SnO₂八面体（SnO₂ {111}）相比，SnO₂{332}（被{332}晶面包裹）可以更有效地固定LiPS并加速硫物种的氧化还原动力学。具体而言，SnO₂{332}具有丰富配位不饱和Sn原子，因而比SnO₂ {111}具有更好的吸附和催化性能，不仅可以更有效地吸附LiPS并促进其转化，而且显著降低了Li₂S的分解能垒。

图1. SnO₂{332}和SnO₂{111}的表征及模型示意图

因此，当使用SnO₂{332}作为活性电催化剂时，锂硫电池在0.1 C下提供了1478 mAh g^-1的高比容量和出色的长期循环稳定性，在2 C下可循环2000次且在每个循环期间的容量衰减率低至 0.021%。

此外，即使在硫负载量为 8.12 mg cm^-2的情况下电池仍能稳定循环，并在0.2 C时100次循环后仍保持6.93mAh cm^-2的高面积容量。该研究证实，晶面工程是优化催化剂性能的一种有前景的策略，加深了对Li-S化学中表面结构定向电催化的理解，同时有助于设计先进的硫电极。

图2. 基于不同催化剂的锂硫电池的电化学性能

Crystal Facet Engineering Induced Active Tin Dioxide Nanocatalysts for Highly Stable Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102995

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张乃庆/范立双AEM：晶面工程诱导活性SnO2纳米催化剂实现高度稳定的锂硫电池

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