物理所李泓/同济耿振Nano Energy：原位聚合固态电解质使Li/LiCoO2电池稳定循环

固态电解质与电极之间的界面问题被认为是阻碍固态锂电池性能提高的关键问题之一。原位聚合是改善界面性能最有希望的方法之一，该方法可将液态电解质在电池内原位转化为固态电解质。它可以有效地降低界面电阻，同时为锂离子电池的商用生产设备提供兼容性。

中科院物理所李泓、同济大学耿振等在前人报道的耐高温电解质的基础上，通过保持锂盐组成和调整溶剂组成，设计了一种用于原位聚合的新型液态电解质。

图1 原位聚合过程及材料表征

在这里，少量LiPF₆在防止铝（Al）集流体腐蚀和加速室温下电池内1,3-二氧戊环（DOL）溶剂的原位聚合中起双重作用。

由于添加的碳酸氟乙烯酯（FEC）和六亚甲基二异氰酸酯（HDI）在质子协助下的协同效应，原位聚合电解质和LiCoO₂正极之间的界面稳定性通过在电化学过程中形成具有良好稳定性的界面层而得到改善。

图2 采用原位聚合电解质的Li/LiCoO₂的CV

因此，采用Poly-DOL-40FEC-HDI电解质的Li/LiCoO₂电池在4.2V下显示出良好的循环性能，在室温和0.5C下500次循环后容量保持率高达80%。

此外，库仑效率也得到了有效的提高。这为采用原位聚合和电化学界面工程方法设计高压固态锂金属电池提供了可能。

图3 循环后LiCoO₂电极的表面分析

In-situ Polymerized Solid-state Electrolytes with Stable Cycling for Li/LiCoO2 Batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106679

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