ACS Nano：Cu掺杂ZnIn2S4纳米片上的自适应S空位调控梯度H迁移以促进光催化HER

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ACS Nano：Cu掺杂ZnIn2S4纳米片上的自适应S空位调控梯度H迁移以促进光催化HER在原子水平上协同调节电荷流动以调节梯度氢迁移(H迁移)来促进光催化析氢是一项具有挑战性的难题。
青岛大学Xia Liu和南昌航空大学杨丽霞等通过将Cu原子引入ZnIn2S4纳米片中诱导自适应S空位(Vs)生成，从而调控电荷分离并构建H迁移梯度通道。
ACS Nano：Cu掺杂ZnIn2S4纳米片上的自适应S空位调控梯度H迁移以促进光催化HER
实验结果和理论模拟表明，在Vs区域周围出现Cu-S键收缩和Zn-S键畸变导致层间距扩大。此外，Cu原子的引入引起的Vs降低了内部电场以抑制层间电子传输，由于较低的表面静电势，电子在Vs区域富集。又由于Cu掺杂剂是光生空穴陷阱，Cu和Vs的协同效应能够促使光生电荷分离。
ACS Nano：Cu掺杂ZnIn2S4纳米片上的自适应S空位调控梯度H迁移以促进光催化HER
具有梯度ΔGH0的H迁移通道由不同的受Vs调控的S原子位点构成。由光热效应驱动的梯度H迁移发生在相同的面上，而不会跨越异质界面，这具有较低的阻力，可促进H2的析出。
5 mol % Cu掺杂到ZnIn2S4纳米片上能够实现最佳的光催化HER活性(9.8647 mmol g-1 h-1)，这比ZnIn2S4纳米片(0.6640 mmol g-1 h-1)高14.8倍。另外，5 mol % Cu掺杂到ZnIn2S4纳米片在420 nm光照处的表观量子效率达到37.11%。
Gradient hydrogen migration modulated with self-adapting S vacancy in copper-doped ZnIn2S4 nanosheet for photocatalytic hydrogen evolution. ACS Nano, 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c05834

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