崔光磊团队，最新EES！

聚合物电解质具有防漏、优异的灵活性和与锂金属的高度兼容性等优点，使锂金属电池（LMB）能够高度安全地运行。然而，目前大多数聚合物电解质都不能满足LMB实际应用的要求。

在此，中国科学院青岛生物能源与过程研究所崔光磊研究员、许高洁、崔子立团队等人采用热诱导原位聚合全氟频哪醇铝酸锂 (LiFPA)，提出了一种新的界面相容且安全的单离子导电3D聚合物电解质（3D SIPE-LiFPA）。研究表明，具有独特聚阴离子结构的3D SIPE LiFPA促进了保护电极/电解质界面的形成，并抑制了过渡金属（TM）的溶解-迁移-沉积。3D SIPE LiFPA使LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811，3.7 mAh cm^-2）/Li（50μm）LMB在扣式电池水平（236次循环后为80.8%）和软包电池水平（437 Wh kg^-1，60次循环后95.4%，注入电解质2 g Ah^-1）下具有长循环寿命。

更重要的是，使用3D SIPE LiFPA的软包NCM811/Li LMB可显著提高放热起始温度（Tonset）和热失控温度（Ttr），分别提高34℃和72℃。该聚合锂盐作为聚合物电解质的策略开辟了一个新的前沿，同时提高了LMB的循环寿命和安全性。

图1. 构建的三维SIPE LiFPA的溶剂化结构

总得来说，该工作通过LiFPA的热诱导原位聚合，成功地制备了单离子导电的3D SIPE LiFPA。3D SIPE-LiFPA的Li+溶剂化壳层富含聚FPA，聚FPA上固定了一些EMC和FEC分子。构建的3D SIPE-LiFPA使实用的NCM811/Li LMB具有优异的循环寿命和高安全性。

具体而言，3D SIPE LiFPA成功保护Li负极归因于抑制了TMs沉积、抑制了电解质分解、减轻了LiH的产生，以及形成了富含无机含铝物种的独特SEI层。对于NCM811正极，3D SIPE LiFPA衍生的CEI层可防止TM离子价态的降低，进而阻止TM的溶解和晶体结构的破坏。本工作开创了聚合锂盐作为聚合物电解质的先例，同时使实用的LMB具有优异的循环寿命和高的热安全性。

图2. NCM811/Li LMB的同步辐射X射线断层扫描

In-Situ Polymerized Lithium Salt as Polymer Electrolyte Enabling High Safety Lithium Metal Batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee00558e

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