林欣蓉/陈茂ACS Energy Lett.：主链氟化固态聚合物电解质同时稳定锂负极和高压正极

开发具有固态聚合物电解质（SPE）的锂金属基高压电池是获得安全高能电池的一个重要途径。然而，由于锂负极的枝晶形成和高压正极的严重氧化分解，构建这样的系统非常困难。

云南大学林欣蓉、复旦大学陈茂等合成了一系列新型主链氟化的固态聚合物电解质(MCF-SPEs)，它们与锂金属和高压正极均兼容。

设计的主链氟化MCF-SPEs是不可燃、固态和化学稳定的，不仅通过与Li⁺形成独特的6元环溶剂化结构允许锂离子传输并与锂负极兼容良好，而且也表现出高氧化稳定性，将整体电化学窗口扩大到 5.3 V。

因此，组装的全固态电池(ASSBs)在对称Li||Li电池中提供超过2600小时的稳定循环，没有任何枝晶迹象，并且实现了高达4.5 V的界面稳定性，可与各种4 V正极（包括LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂、LiCoO₂、LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂）结合。

相比之下，传统的PEO基SPE会在两个界面发生寄生界面反应，从而导致容量快速衰减或电池失效。

图1 材料合成及表征

此外，对不同分子量MCF-SPEs的系统研究表明，MCF-SPEs氟化链的长度在改变溶剂化结构和氧化稳定性方面起着重要作用。

这些结果不仅阐明了主链氟化在通过增强接触离子对(CIPs)和离子聚集体(AGGs)溶剂化结构的形成协同增强电解质/电极界面方面的基本作用，而且还阐明了高性能固态电解质的未来设计。

图2 全电池的充放电循环研究

Designing Weakly Solvating Solid Main-Chain Fluoropolymer Electrolytes: Synergistically Enhancing Stability toward Li Anodes and High-Voltage Cathodes. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02036

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林欣蓉/陈茂ACS Energy Lett.：主链氟化固态聚合物电解质同时稳定锂负极和高压正极

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