北科范丽珍团队，最新Advanced Science!

在采用硫化物固态电解质的全固态电池中，锂金属负极的利用受到了高倍率下与扩散有关的枝晶生长的阻碍。通过简单的溶液转化合金反应产生的原位锂-金属界面工程对于绕过Li⁰的自我扩散限制具有吸引力。

然而，转换反应诱导（CRI）的夹层的特性与全固态锂金属电池（ASSLBs）中Li⁰的沉积行为之间没有建立关联。

图1. 基于不同机制制备的CRI-合金保护锂负极的表面化学路线示意

北京科技大学范丽珍等利用一套以Li_xAg_y为夹层的电化学表征实验，在不同的电池化学中，确定了ASSLB中的枝晶容忍度易受CRI-合金夹层的表面粗糙度和电子传导性的影响。

具体而言，这项工作通过采用选定的氟代碳酸乙烯酯（FEC）溶剂取代二甲醚，将转换反应动力学从典型的（去）溶剂化机制调整为吸附模型，以定制CRI-合金层的组成和表面均匀性。定制的CRI-合金层呈现出分层的梯度结构，外层是光滑的富含有机物的层，内层是由成分调节的富含无机物的层，主要由离子传导的Li_xAg_y和电子绝缘的LiF组成。

图2. 定制CRI-合金夹层调节的稳定锂沉积/剥离

综合材料表征、电化学性能评估和模拟证实，重新设计的电极的无缺陷表面抑制了人工热点的枝晶的优先形成和生长。同时，具有低锂扩散屏障的Li_xAg_y和具有电子阻断特性的LiF的协同作用使得CRI-合金夹层下的锂沉积无枝晶且密度高，在反复锂沉积/剥离过程中保持稳定和完整的界面。

因此，由于定制的CRI-合金夹层同时具有低表面粗糙度、低电子传导率和低锂扩散阻挡，在锂离子对称电池中实现了1.7 mA cm^-2的超高临界电流密度，并且在ASSLB中实现了0.3 C下经过300次循环后保持82.7%的卓越循环稳定性。

图3. ANO-FEC-Li|SE|NCM622电池的性能

Tailoring Conversion-Reaction-Induced Alloy Interlayer for Dendrite-Free Sulfide-Based All-Solid-State Lithium-Metal Battery. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202300985

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