南开AM: 调控纳米多孔NiSb竞争吸附位点来增强氮电还原

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南开AM: 调控纳米多孔NiSb竞争吸附位点来增强氮电还原

近年来，氮还原反应(NRR)引起了科研人员的广泛兴趣，但由于存在竞争性快速析氢和氮活化困难等限制，阻碍了NRR的发展及应用。
南开大学程方益、Wence Xu等报道了一种纳米多孔NiSb合金，其可用于高效电催化NRR。
南开AM: 调控纳米多孔NiSb竞争吸附位点来增强氮电还原
作者通过Nb96Sb4合金前体的简单化学脱合金制备出纳米多孔NiSb，在0.2 V的低的过电位下，与单独Ni或Sb相比，纳米多孔NiSb合金表现出更高的产NH3活性和选择性。
光谱和吸附研究表明，缺电子的Ni向Sb提供电子，从而促进了NiSb合金上的氮吸附。该催化剂在低过电位下具有优异的NH3产率(56.9 µg h-1 mg-1)和 FE(48.0%)。
南开AM: 调控纳米多孔NiSb竞争吸附位点来增强氮电还原
DFT计算表明，在高氢覆盖率下，催化剂上电荷重新分布增强了惰性N≡N三键的活化，使NiSb表面上的决速步(质子耦合电子转移)具有较低的能量势垒。
此外，Sb原子分离结合位点，通过调节配位环境和电子结构来削弱H+和N2之间的竞争吸附。该研究将为基于非贵重3d过渡金属和VA族金属合金的高效NRR电催化剂的开发提供思路。
Nanoporous NiSb to enhance nitrogen electroreduction via tailoring competitive adsorption sites. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202101126

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