​富山大学/中石油/山西煤化所ACS Catal.: “距离亲密度”多功能催化剂直接将CO2转化为乙醇

​富山大学/中石油/山西煤化所ACS Catal.: “距离亲密度”多功能催化剂直接将CO2转化为乙醇
过量的CO2排放引起了巨大的环境问题,如全球变暖、海洋酸化和气候变化等。通过水光/电解提供的H2将CO2加氢成具有附加值的化学品是缓解碳排放压力的一种很有前景的方法。
富山大学Noritatsu Tsubaki、中国石油大学吴铭铂山西煤化所杨国辉等将Na掺杂的Fe基催化剂( Na-Fe@C)和K掺杂的CuZnAl (K-CuZnAl)催化剂集成在一起设计了一种新型多功能催化剂(Na-Fe@C/K-CuZnAl)。该催化剂能够促进CO2直接合成乙醇和烯烃氢化。
​富山大学/中石油/山西煤化所ACS Catal.: “距离亲密度”多功能催化剂直接将CO2转化为乙醇
结果表明,调整双功能催化剂活性成分的适度亲密度是非常有益的。合理设计的催化界面和适度的亲合模式赋予多功能催化剂2% Na-Fe@C/5% K-CuZnAl在39.2%的CO2转化率下具有出色的乙醇(35%)和烯烃(33%)选择性。
原位捕获的醛类DRIFTS被认为是新反应路径中乙醇合成的中间体。通过详细的原位表征、DFT计算模拟,发现催化剂表现独特的催化界面结构,多功能催化剂之间的紧密相互作用,催化反应过程中的有机醛分子在实现提高合成乙醇反应速率起到关键作用。
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更深入的原位表征和密度泛函理论(DFT)计算表明,独特的催化界面、多功能催化剂的亲合模式以及醛类中间体在CO2转化为乙醇的更高转化率中起着至关重要的作用。
此外,该多功能催化剂易于制备、再生和回收,非常接近实际工业应用。因此,这项工作有望用于CO2的经济利用。
Direct conversion of CO2 to ethanol boosted by intimacy-sensitive multifunctional catalysts. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01504

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