三单位联合Nano Res.：Operando重构诱导的Co基光催化CO2还原活性和选择性

诱导催化位点结构重构的氧原子配位被识别和识别不明确，与准确地揭示动态催化过程中的机理有关。

基于此，澳大利亚格里菲斯大学赵惠军教授、华北电力大学付东教授和赵昆副教授、南京理工大学Meng Tian（共同通讯作者）等人报道了重构的催化位点将导致光催化CO₂还原的显著性能。在最初的4次循环测试中，Co（CoP）表面上CoO_x活性位点的原位形成对Co演化表现出增加的瞬时活性和选择性。

通过DFT计算，作者对表面Co-O_x杂化进行光催化CO₂还原的合理设计，重点研究了不饱和氧配位CoO_x团簇的重构结构。

计算模型采用Co(111)、CoO(111)、CoP(100)、CoSe₂(211)曲面，首先不同模型上的氧吸附能评价了表面氧在Co基底上的重构能力。金属Co原子具有合适的O₂吸附能，易于形成CoO_x表面簇，而CoP和CoSe₂则没有表现出形成CoO_x表面重构团簇结构的趋势，因为表面P和Se原子与表面Co原子竞争对氧的吸附能更强。

通过DFT计算，作者还研究了CoO_x/Co异质结与CO₂分子的相互作用。优化表面吸附模型，确定了CO₂分子在异质界面上的吸附位点为Co原子。

电子云分布的差异图，显示了Co和O原子上电子的积累和消耗，Co转移到CO₂的电子总数变化不大。不饱和Co-O结构减小，电荷转移减小。所有的Co-O_x表面重构都存在界面损耗，但损耗区域各不相同，表明Co和O原子的再杂化具有普遍性和多样性。

Operando reconstruction-induced CO₂ reduction activity and selectivity for cobalt-based photocatalysis. Nano Res., 2023, DOI: 10.1007/s12274-023-5432-5.

https://doi.org/10.1007/s12274-023-5432-5.

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