Angew.：LaMnO3.15钙钛矿中A-位点空位的原位调制助力表面晶格氧活化和促进ORR

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Angew.：LaMnO3.15钙钛矿中A-位点空位的原位调制助力表面晶格氧活化和促进ORR

A-位点缺陷的调制对于ABO3钙钛矿上的氧化还原反应对于清洁空气应用和电化学储能都至关重要。近日，清华大学陈建军副研究员（通讯作者）等人报道了一种可扩展的一锅法，通过在传统柠檬酸盐法中简单引入尿素，原位调节LaMnO3.15中的La空位（VLa），并进一步揭示了VLa生成与表面晶格氧（Olatt）活化之间的基本关系。
Angew.：LaMnO3.15钙钛矿中A-位点空位的原位调制助力表面晶格氧活化和促进ORR
研究发现，其机制是缩短Mn-O键，降低轨道有序度，促进MnO6弯曲振动，减弱Jahn-Teller畸变，最终实现增强的Mn-3d和O-2p轨道杂交。
Angew.：LaMnO3.15钙钛矿中A-位点空位的原位调制助力表面晶格氧活化和促进ORR
优化VLa的LaMnO3.15在甲苯氧化方面表现出数量级的增加，并且与RHE（可逆氢电极）相比，氧还原反应（ORR）的半波电位增加了约0.05 V。
该工作报道的简单而有效的La位点缺陷原位调控策略及其对MnO6电子结构的影响，有助于在多相催化和电催化中开发新型缺陷修饰钙钛矿。
Angew.：LaMnO3.15钙钛矿中A-位点空位的原位调制助力表面晶格氧活化和促进ORR
In situ modulation of A-site vacancies in LaMnO3.15 perovskite for surface lattice oxygen activation and boosted redox reactions. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202111610.
https://doi.org/10.1002/anie.202111610.

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