EES：96.2%！迄今为止报道最高初始库仑效率的固态硅负极！

硅被认为是固态电池(SSBs)的重要负极材料，因为它在解决与锂金属负极相关的关键挑战(如枝晶形成和形态不稳定性)方面具有独特的性能。尽管之前关于固态硅负极的报道有许多令人兴奋的结果，但其初始库仑效率(ICE)并没有得到很好的解决且直接影响电池的能量密度。

在此，伦斯勒理工学院Han Fudong、三星美国高级技术学院Wang Yan等人研究了Si与三种具有代表性的固体电解质(SEs)之间的电化学稳定性，包括典型的硫化物(75Li₂S-25P₂S₅, LPS)、碘取代硫化物(70(0.75Li₂S-_0.25P₂S₅)-60LiI, LPSI)和氢化物基SE(3LiBH₄-LiI, LBHI)，以改善Si固态负极的ICE。

同时，结合第一性原理计算，电化学测量，非原位XPS表征和机械性能测量等表明与硫化物相比，LBHI展现了优异的电化学和化学稳定性，创造了迄今为止报道的高性能固态硅负极最高的ICE（96.2%）。

图1. 固态硅基全电池电化学性能

总而言之，本文采用计算和实验相结合的方法，系统地研究了硅与不同SEs之间的化学和电化学稳定性。即在硅负极的充放电过程中，可以观察到SEs的表观电化学分解。SEs的分解不仅导致了有限的ICE（LPS为75.9%，LPSI为77.6%），而且还增加了后续循环的电极电位。

因此，无论使用何种电解质（液体或固体），LBHI都具有良好的电化学和化学稳定性，其中最高的ICE为96.2%。

此外，在具有富镍层状氧化物正极的固态全电池中，Si负极的LBHI也表现出了优异的稳定性，使用LBHI的Si||NCA全电池在0.5C条件下提供了152 mAh/g的高放电容量，比LPSI和LPS全电池具有更好的循环稳定性。因此，该研究为开发高性能硅负极的实际应用提供了新的见解。

图2. 硅||NCA全充放电过程中的压力变化

Solid-State Silicon Anode with Extremely High Initial Coulombic Efficiency, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d2ee04057c

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