姚霞银团队AM：氟化Li10GeP2S12可实现稳定的全固态锂电池

全固态锂电池因其安全性的提高和较高的理论能量密度而备受关注。然而在所有固体电解质中，硫化物电解质Li₁₀GeP₂S₁₂表现出非常高的离子电导率，为12 mS cm^-1与有机液体电解质相当。但Li₁₀GeP₂S₁₂在潮湿空气中容易水解，释放有毒H₂S导致离子电导率明显下降。

此外，锂金属与Li₁₀GeP₂S₁₂之间的内在热力学不稳定性导致Li₁₀GeP₂S₁₂的还原。因此，Li₁₀GeP₂S₁₂对水分和锂金属的不稳定性是其在全固态锂电池中应用的两个挑战。

在此，中科院宁波材料所的姚霞银研究员团队通过采用气相氟化法制备了LiF包覆核壳电解质LiF@ Li₁₀GeP₂S₁₂。

得到的LiF@ Li₁₀GeP₂S₁₂电解质具有优异的水分和锂稳定性。并且通过DFT计算表明，具有一阶低吸附能0.16eV的LiF壳能有效阻止Li₁₀GeP₂S₁₂锂位点对H₂O的吸附和PS₄^3-分解。因此，LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂在空气暴露40分钟后，离子电导率为1.46 × 10^-3S cm^-1。

图1. LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂的示意图及结构表征

实验结果显示低电导率(2.42 × 10^-9 S cm^-1)的LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂抑制了锂枝晶的生长，阻断了对锂的副反应，使室温下的CCD从1.0 mA cm^-2提高到3.0 mA cm^-2。

此外，组装的LiNbO₃@LiCoO₂/ LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂/Li全固态锂电池在1C下1000次循环后的可逆容量为101 mAh g^-1，在0.1 C、0.2 C、0.5 C、1 C、2 C和3 C时的倍率性能分别为132.8、128.9、120.7、103.1、80.7和65.1 mAh g^-1。因此，该工作为硫化物电解质的水解机制和全固态锂电池中硫化物电解质对水分和锂的稳定提供了新的视角。

图2. LiNbO₃@LiCoO₂/ Li₁₀GeP₂S₁₂/Li和LiNbO₃@LiCoO₂/LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂/Li的电化学性能

Fluorinated Li10GeP2S12 enables stable all-solid-state lithium batteries， Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202211047

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姚霞银团队AM：氟化Li10GeP2S12可实现稳定的全固态锂电池

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