清华大学王超Angew：25-100℃宽温锂金属电池！

能够在高温应用场景下稳定运行的锂金属电池（LMBs）是非常理想的。然而，由于电解液在高温下的热不稳定性，传统的锂离子电池只能在60℃以下稳定工作。

清华大学王超等利用多种离子-偶极相互作用，设计并开发了一种基于稳定溶剂化结构的热稳定电解液。

图1. 电解液设计

研究发现，电解液溶剂化结构中的强配位决定了高温下锂的沉积行为和固体电解质界面的演化，这对于实现高锂库仑效率和避免锂枝晶生长很重要。因此，作者首先利用DFT计算，发现了一个高度稳定的溶剂化结构，它可以在100℃下工作，不需要任何添加剂。基于此，作者设计了一种高温稳定的浓缩电解液（LiFSI/LiNO₃/TEGDME =1/1/2.3，摩尔比），并将其集成到LMB中。

图2. 电解液溶剂化结构表征

实验显示，新的溶剂化结构可以在25℃-100℃的温度范围内保持高安全性和循环稳定性。特别是在90 °C下，Li||LFP电池可以循环120次以上，容量保持率达到95%。即使在100℃下，电池仍然可以稳定地循环50次。而采用传统碳酸酯电解液的电池在60℃下经过20次循环就失效了。

在高温下，由于溶剂化Li⁺的脱溶剂化能垒较低，相互作用弱的溶剂化结构在Li⁺脱溶剂化过程中容易发生无序，导致大量锂枝晶、死锂生成和副反应增加。相比之下，具有强离子-偶极相互作用的溶剂化结构可以在高温下保持稳定。较高的Li⁺脱溶剂化能垒促进Li⁺以更均匀的形式沉积，从而提高电池的循环稳定性。

图3. 电化学性能对比

Stable High-Temperature Lithium Metal Batteries Enabled by Strong Multiple Ion-Dipole Interactions. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202207645

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