潘锋/杨培华/褚卫国AM：仿建筑榫卯结构稳定NCM811正极

富镍的层状氧化物是锂离子电池最有前景的正极，但循环过程中的化学机械失效和巨大的首次循环容量损失阻碍了它们在高能电池中的应用。

图1 MT结构的示意和表征

北京大学深圳研究生院潘锋、武汉大学杨培华、国家纳米科学和技术中心褚卫国等通过在LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）的层状相中引入尖晶石状的榫头结构，大大抑制了正极材料的不良体积变化。

具体而言，受中国传统建筑中坚固的榫卯结构的启发，这项工作设计并制备了具有尖晶石类榫卯（MT）结构的分层NCM811-MT。就像建筑MT接头中的原木一样，NCM811的各层材料通过尖晶石类MT区的锯齿状末端相互楔入，以达到完美的连接。具有这种结构的分层材料的优点总结如下。首先，MT结构具有抗应变能力，可以防止体积变化。第二，MT结构可以为锂离子的快速传输提供一条快速通道。第三，层状材料中的MT结构导致大部分颗粒表面被稳定的（003）晶格平面所终止。

图2 NCM811和NCM811-MT的电化学性能

这些优势都被大量的实验和模拟数据所证明，并促使NCM811-MT的循环稳定性和初始库仑效率显著提高，所获得新正极在0.1C时表现出215 mAh g^-1的放电容量，初始库仑效率为97.5%，在1C下1200次循环后容量保持率为82.2%。这种结构化的MT设计拓宽了对稳定晶体结构的认识，并为通过结构工程开发高能量密度的先进和耐用电池铺平了道路。

图3 NCM811-MT中锂离子的快速扩散

Imitating Architectural Mortise-Tenon Structure for Stable Ni-Rich Layered Cathodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301096

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