王成新/杨功政Nature子刊：抑制锰溶解，实现15000次长循环钠离子电池

水系钠离子电池（AIBs）由于其安全的运行特性和低成本，是大规模储能的有希望的候选者。然而，AIBs具有低的比能量（即<80 Wh kg^-1）和有限的寿命（数百次循环）。锰-铁普鲁士蓝类似物被认为是AIBs的理想正极材料，但由于Jahn-Teller畸变，它们显示出快速的容量衰减。

图1 材料表征

中山大学王成新、杨功政等提出了一种阳离子捕获方法，即在高浓度的NaClO₄基水系电解液中引入铁氰化钠（Na₄Fe(CN)₆）作为支撑盐，以填补铁取代的普鲁士蓝Na_1.58Fe_0.07Mn_0.97Fe(CN)₆ · 2.65H₂O（NaFeMnF）正电极材料在循环中形成的表面锰空位。

研究显示，不易燃和高浓度的”盐包水”电解液扩大了3.0V以上的电化学稳定性窗口。Na₄Fe(CN)₆没有改变Na⁺、ClO₄-和H₂O之间的局部配位；相反，它不仅有助于基于Fe(CN)₆^4-/Fe(CN)₆^3-的氧化还原反应的额外容量，而且在原位修复表面缺陷以防止Mn损失和结构变形方面发挥了关键作用。

图2 电解液表征

作者对空白和改性电解液中电极材料的晶体/表面结构和形态变化进行了仔细和彻底的调查。结果，结构完整性和元素均匀性的鲜明对比为合理的猜测提供了可见的证据。与传统的掺杂引起的修饰和电解液工程方法相比，这种阳离子捕获策略是缓解Jahn-Teller畸变的一种有希望的对策。

由此产生的水系钠离子全电池，由铁取代的六氰化锰正极和有机负极组成，在0.5 A g^-1时产生了94 Wh kg^-1的比能量，并在2 A g^-1时经过15,000次循环后有73%的放电容量保留。

图3 全电池性能

Enabling long-cycling aqueous sodium-ion batteries via Mn dissolution inhibition using sodium ferrocyanide electrolyte additive. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39385-6

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王成新/杨功政Nature子刊：抑制锰溶解，实现15000次长循环钠离子电池

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