陈军院士Angew.综述：用于锂离子全电池的新兴锂化有机正极材料

有机电极材料以其高容量、丰富的资源和结构可设计性在锂离子电池（LIBs）中显示出应用潜力。然而，报道最多的有机正极处于氧化态（即非锂化化合物），因此需要与富锂负极耦合。相比之下，锂化有机正极材料可充当锂储层并与石墨等无锂负极相匹配，在实际的全电池应用中显示出巨大的前景。

在此，南开大学陈军院士等人对用于LIB的锂化有机正极材料进行了批判性分析，综述了锂化有机正极材料的合成、稳定性和电池应用。

首先，作者讨论了合成锂化有机正极材料的方法及难点，目前常用合成方法包括化学中和、化学还原或电化学还原。从实际应用的角度来看，化学方法将比电化学方法更有希望用于合成锂化有机正极材料。

其次，作者概述了该材料的化学稳定性（尤其是空气中对O₂和H₂O的稳定性），其相关的影响因素对LIBs的生产具有决定性作用。然后，作者总结了半电池中提高锂化有机正极材料电化学性能的策略，还从实际应用前景角度全面分析了其在全电池中的应用。最后，作者针对商业应用提出了高性能锂化有机正极材料的未来发展方向。

图1. 半电池中提高锂化有机正极循环稳定性和倍率性能的策略

考虑到锂化有机正极材料的研究现状和挑战，未来的研究建议如下：

i）首先，优化电解液和隔膜对于提高能量密度接近LiFePO₄的锂化有机正极材料的循环稳定性和倍率性能具有重要意义；

ii）其次，迫切需要开发具有高容量和强空气稳定性潜力的新型氧化还原化学物质。目前报道的锂化有机正极材料很难与商业正极材料竞争，尤其是富镍氧化物；

iii）第三，需要构建从目前的小尺寸到Ah级等大尺寸的全电池，以更准确地评估锂化有机正极材料在实用LIBs中的前景；

iv）最后，最近的工作已将锂化有机电池化学扩展到钠化和钾化对应物，其中钠离子和钾离子半电池或全电池也显示出良好的电化学性能。因此，钠化和钾化有机正极材料也可能在这些领域具有竞争力，值得未来进一步研究。

图2. 基于锂化有机正极材料的高性能全电池构建

Emerging Lithiated Organic Cathode Materials for Lithium-Ion Full Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202216047

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