浙大/西安工大/复旦EES：临界电流密度超过20 mA/cm2 的10 V级宽温固态电解质

在全固态电池中采用固态电解质是一种提高电池能量密度的前瞻性技术。然而，差氧化稳定性和枝晶问题严重影响了其适用性。LiBH₄具有出色的对锂热力学稳定性，因此被认为是最有前景的候选材料之一。

图1 电解质的电化学稳定性研究

浙江大学潘洪革、西安工业大学杨亚雄、陈建、复旦大学Panyu Gao等提出了一种原位熔融反应，在电解质颗粒表面生成共价键配位，以解决上述问题。研究显示，这种配位通过共价键合阴离子上的局部高浓度电子，从热力学角度关闭了阴离子氧化分解过程中的电子交换，并从动力学角度阻止了电解质颗粒表面的电子渗流；这种现象促使了一个前所未有的电压窗口（0~10 V），其峰值氧化电流比25℃时的同类产品低97.2倍，并且电子电导率也低了3个数量级。

此外，这种配位可以作为粘结剂结合电解质颗粒，实现208.45GPa的显著杨氏模量；该模量是对应物的2倍高，以适应锂沉积和剥离中的持续应力-应变释放。

图2 对称电池性能

凭借上述优势，该电解质在25℃下显示出21.65 mA cm^-2的破纪录临界电流密度（是锂离子固态电解质中最佳报告数据的两倍），并且实现了在10.83 mA cm^-2下6000小时和10 V下1000小时的循环稳定性，以及-30至150℃的运行温域。

此外，基于电解质的Li-LiCoO₂电池在高电压下表现出优异的可逆性。这项工作的发现为固态电解质中的氧化稳定性和枝晶抑制指明了的方向，在高压锂电池方面取得了巨大进展。

图3 Li-LiCoO₂电池的性能

A Wide Temperature 10 V Solid-state Electrolyte with a Critical Current Density of over 20 mA cm-2. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee02301j

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