湖大/南大EES：NA-Ru3Ni/C实现安培级电流密度HER

寻找一种安培级电流密度下碱性析氢反应（HER）的活性强的非Pt基催化剂，对于新型的阴离子交换膜（AEM）电解水具有重要意义，但具有挑战性。

基于此，湖南大学黄宏文教授和南京大学胡征教授（共同通讯作者）等人报道了一种纳米锥组装的Ru₃Ni（NA-Ru₃Ni）催化剂，在电流密度为1000 mA cm^-2时表现出168 mV的低过电位，在100 mV时表现出26.5 s^-1的高周转频率，而Ru₃Ni负载仅为0.08 mg cm^-2。

此外，该催化剂在60 ℃的实际AEM电解槽中可在1000 mA cm^-2下稳定工作2000 h，表现出了已报道的最佳的综合性能。

通过DFT计算，研究了增强的局域电场和浓缩的K⁺离子在调节碱性HER途径的能量势垒中的作用，即水解离的Volmer步骤和H₂生成的Tafel步骤。在Ru₃Ni(0001)表面分别构建了一层不含K⁺（No K⁺）和1/12单分子层的水分子，以探讨K⁺阳离子的影响。此外，还模拟了水分子层中带一个负电荷但不含K⁺的Ru₃Ni(0001)表面，以说明电场的影响。

在三种不同模型下碱性HER的吉布斯自由能（ΔG）图，展示了对应的水解离能垒（ΔG_W）和氢吸附自由能（ΔG_H*）。结果表明，在三个模型中，ΔG_W比ΔG_H*大得多，表明水解离生成H*的过程是速率决定步骤。

对于水解离，界面水化K⁺离子在促进水解离过程中起主导作用，进而加速HER动力学。因此，这些结果很好地支持了NA-Ru₃Ni极大提高了碱性HER活性。

Engineering a Local Potassium Cation Concentrated Microenvironment toward Ampere-Level Current Density Hydrogen Evolution Reaction. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE02836K.

https://doi.org/10.1039/D2EE02836K.

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