清华/首都师大Nano Lett.: Fe-Mo双金属原子位点，助力FeN4高效电催化ORR

【做计算找华算】理论计算助攻顶刊，10000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)已被证明是高效和可持续的能量转换系统，可以将化学能直接转化为电能。与碱性膜燃料电池相比，酸性条件下的PEMFCs具有较高的离子导电率和较高的商用价值，在实际工业化应用中具有广阔的前景。含FeN₄活性部分的Fe–N–C催化剂在氧还原反应(ORR)方面受到越来越多的关注，但其在酸性介质中催化性能较差，提高Fe–N–C催化剂的稳定性仍是一个难题。

基于此，清华大学李亚栋、王定胜和首都师范大学孙文明等构建了Fe-Mo双金属中心来调节被包覆在多孔氮掺杂碳中的单Fe中心的ORR活性。

具体而言，首先通过自组装过程将MoO₂(acac)₂分子包封在原位生长的双金属FeZn-ZIF笼中；然后将含有Mo的FeZn-ZIF (Mo-FeZn-ZIF)热解得到多孔碳基催化剂(FeMo–N–C)。性能测试结果显示，在0.1 M HClO₄溶液中，FeMo–N–C的半波电位(E_1/2)和起始电位(E_onset)分别为0.84 V和0.98 V。FeMo–N–C在进行了5000个CV循环之后，其催化活性的降解可以忽略不计；在稳定性试验后，其形态也保持得很好，没有观察到明显的铁颗粒生成。此外，在i-t测试期间，甲醇注入并没有导致FeMo–N–C的电流密度发生显著的振荡，表明其对甲醇的优异抗性。

理论计算结果表明，由于氧分子具有优先的桥顺吸附模型，O-O键在Fe-Mo原子对位点上更容易发生裂解。当Mo原子引入到FeN_x结构中时，Fe d能带中心的下移优化了ORR过程中反应中间体在FeMoN₆活性部分的吸附-解吸行为，从而提高了催化性能。总的来说，双金属原子中心的构建调节了ORR催化活性，这也为提高其他类似非贵金属催化剂的电催化性能提供了策略。

Regulating the FeN₄ Moiety by Constructing Fe–Mo Dual-Metal Atom Sites for Efficient Electrochemical Oxygen Reduction. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c03623

【免费】为国内外课题组发布招聘信息，详情联系电话/微信：13632601244

【做计算找华算】华算科技专注理论计算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！

计算性质涉及OER/ORR、CO₂RR、HER、NRR台阶图、反应路径、反应机理、过渡态、吸附、掺杂、能带、态密度、d带中心、电荷密度与电荷得失分析、PDOS/COHP分析、反应能垒、反应动力学/热力学等。

用户研究成果已发表在Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM、EES等国际顶级期刊。

添加下方微信好友，立即咨询计算服务：

发science，创里程碑！潘建伟团队第25篇Nature及Science！

电话/微信：13622327160

原创文章，作者：华算老司机，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2022/12/15/375669368e/

清华/首都师大Nano Lett.: Fe-Mo双金属原子位点，助力FeN4高效电催化ORR

相关推荐

发表回复