哈工大ACS Energy Letters：构建界面O2积累微环境，促进电化学H2O2生产

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氧(O₂)在炭质催化剂上的电还原为H₂O₂的生产提供了一种有效的方法。碳电极界面微环境中反应物种的传质和扩散除了调节碳催化剂的固有催化活性外，还对H₂O₂的生成活性和选择性产生重要影响，但这些影响目前尚不清楚。

近日，哈尔滨工业大学孙飞课题组报告了在气体扩散电极中建立一个积氧微环境(GDE)，可以使碳催化剂通过耦合氧气物质传递和pH诱导效应大大改善2e^–ORR动力学。

研究人员通过对不同电极界面构型(RRDE、GDE、IME)的电化学动力学分析和扩散特性模拟，发现积氧微环境与H₂O₂生产效率的提高密切相关。进一步的表征表明，电极中积累的氧气诱导局部pH值的增加，这可以稳定反应中间体(*O₂^–，*OOH)并抑制其质子化过程，从而显着提高O₂对H₂O₂的选择性。

因此，所制备的AC@炭布表现出更高的H₂O₂合成速率和法拉第效率，在20和30 mA cm^-2电流密度下AC@炭布的H₂O₂选择性接近100%。为进一步评估AC@炭布的电催化稳定性，进行了10小时的测试，AC@炭布的H₂O₂生产率和法拉第效率极其稳定。为了进一步评价其在电催化污染物降解中的应用潜力，选择两种典型污染物罗丹明B (RhB)和盐酸四环素(TC)作为模型染料和抗生素分子，初始浓度为20 mM。

与电Fenton工艺不同，原位生成高浓度H₂O₂可以直接去除污染物，因此RhB和TC的去除率在180分钟内分别达到100%和70%，降解稳定性也很好。该项工作首次揭示了积氧碳电极中O₂物质传递和局部pH值的耦合效应，为在实际条件下制备高速高效生产H₂O₂的碳基电极提供了指导。

Interfacial O₂ Accumulation Affects Microenvironment in Carbon-Based Electrocatalysts for H₂O₂ Production. ACS Energy Letters, 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02021

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