​陆俊/鲁雄刚/程红伟AEM:揭示层间水在V2O5•nH2O正极电荷存储中的作用

不同n值的层状正极,水含量与电化学储能性能之间的关系。

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层间工程是改善层状钒基氧化物结构、优化离子扩散能力的一种有前途的策略,在此过程中需要明确层间结晶水在调控电荷存储性能中的作用。
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在此,浙江大学陆俊教授、上海大学鲁雄刚研究员及程红伟教授等人通过耦合实验结果和理论计算,定量研究了不同n值的层状V2O5•nH2O正极层间结构水含量与电化学储能性能之间的关系。
具体而言,作者通过对温度参数进行微分,获得了一系列具有不同层间水(n)含量的水合V2O5•nH2O干凝胶并将其作为水系锌离子电池(AZIBs)的正极材料进行了测试。
结果表明,n的取值应适当修改为不宜过大或过小的最佳值,即当n =0.26时,V2O5•nH2O电极表现出优化的放电容量(在0.1 A g-1时容量为456.5 mAh g-1)、倍率性能(10 A g-1时容量为112.2 mAh g-1)和循环稳定性(3 A g-1下经过2000次循环后容量保持率为94.3%),远优于先前报道的钒基正极。
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图1. 层状V2O5•nH2O正极的电化学性能
为了进一步了解Zn2+存储过程,作者研究了电化学动力学。CV结果显示,Zn2+的存储行为由扩散过程和电容过程共同控制,这有助于快速的Zn2+转移动力学,从而实现高倍率性能。同时,GITT、EIS测试结果同样证实了V2O5•0.26H2O电极的快速动力学。进一步,作者进行了一系列非原位表征(XRD、FT-IR、SEM、拉曼等),以探究V2O5•0.26H2O的Zn2+存储机制和结构水的作用。
结果显示,层间水含量的调节似乎削弱了V-O框架与嵌入的Zn2+之间的静电相互作用,从而增强了循环过程中锌化和结构演变的可逆性。DFT计算表明,具有调制电子结构的V2O5•0.26H2O材料可为Zn2+的可逆扩散提供有利的静电环境,并具有较低的迁移势垒。总之,这项工作证明了准确量化和识别层间水功能的重要性,并为先进储能装置水合正极材料的合理设计提供了线索。
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图2. V2O5•0.26H2O的Zn2+存储机制
Uncovering the Fundamental Role of Interlayer Water in Charge Storage for Bilayered V2O5 · nH2O Xerogel Cathode Materials, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202515

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