Adv. Mater.：利用F/S双掺杂增强电催化生成H2O2的选择性

电催化双-电子氧还原反应（2e⁻ ORR）制取的过氧化氢（H₂O₂）广泛应用于造纸、废水处理、液体燃料生产和公共卫生等领域，而当前工作集中于研究低成本、大规模、可持续的高活性和选择性电催化剂。

基于此，阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）Andrea Fratalocchi、电子科技大学牛晓滨教授和西南交通大学杨建助理教授（共同通讯作者）等人报道了一种基于氟（F）和硫（S）双掺杂的无金属碳纤维电催化剂，用于大规模的合成H₂O₂。优化后的催化剂具有0.814 V的高起始电势，几乎达到了99.1%的理想2e⁻途径选择性，优于大多数已报道的碳基或金属基电催化剂。

作者利用DFT计算了不同掺杂情况下中间体和碳活性位点之间的自由能扩散，并比较了2e⁻/4e⁻ ORR路径下的自由能位垒。在每个模型中，作者整合了*OOH中间体的不同吸附位点以及*OOH与模型平面之间的吸附角，以筛选总能量最低的吸附位点。纯CFs对*OOH的物理吸附非常弱，C-O键长为2.8 Å。在CFs中引入S掺杂剂后，CFs的吸附量比CFs高，但键合强度值仍较弱，C-O键合长度为2.3 Å。F-CFs构型中的C-O键长为1.4 Å，表明活性位点上有较高的*OOH中间化学吸附。

在FS-CFs中，F和S掺杂后，由于分子间电荷转移和电子自旋重分布，相邻的F和S原子改变了附近碳活性位点的电子结构。由于这种相互作用，C-O键长减少到1.5 Å，表现出强烈的化学吸附。原始CFs表现出0.326 V的过电位，导致*OOH的弱吸附。当在碳基体中单独引入F和S掺杂剂时，2e⁻ ORR中的过电位分别变为0.499 V和0.239 V。在所有DFT模型中，FS-CFs的过电位最低，为0.126 V。

Enhanced Selectivity in the Electroproduction of H₂O₂ via F/S Dual-Doping in Metal-Free Nanofibers. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208533.

https://doi.org/10.1002/adma.202208533.

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