Nature子刊：理论计算加实验，筛选出LaAlO3用于高效催化2e−WOR产H2O2

电化学双电子水氧化反应(2e⁻WOR)作为一种有希望实现连续生产过氧化氢(H₂O₂)的有效方法已引起人们广泛关注。然而，与阴极H₂O₂生产相比，阳极2e⁻WOR催化剂由于其恶劣的氧化环境而难以实现稳定高效的H₂O₂生产。因此，需要在电催化剂方面进行改进，以使其更加稳定、高活性和选择性催化2e⁻WOR。

基于此，斯坦福大学郑晓林和卡尔加里大学Samira Siahrostami等结合密度泛函理论(DFT)计算和实验，筛选出了一个稳定和有效的钙钛矿催化剂(LaAlO₃)进行阳极2e⁻WOR。

首先，研究人员广泛研究了超过2000个钙钛矿的文，以鉴定在pH=8下的32个稳定钙钛矿和pH=11下的2e-WOR 的10个稳定钙钛矿。结果表明，在两种pH条件下，LaAlO₃是其他稳定的La基钙钛矿催化剂中活性和选择性最高的催化剂。

为了验证计算结果，研究人员通过溶液燃烧法合成了LaAlO₃，并通过相应的表征证明了合成的LaAlO₃是具有(100)和(110)两个主晶面的立方晶体结构。

此外，研究人员在2 M KHCO₃(pH=8.3)和4 M K₂CO₃/KHCO₃(1:7，pH=11)两种不同的电解质中评估了LaAlO₃对2e⁻WOR的催化性能。

结果表明，LaAlO₃在两种电解质中对2e⁻WOR的催化活性均优于TiO₂、BiVO₄、ZnO和FTO；LaAlO₃在10 mA cm^-2电流密度下的过电位仅为510 mV，在2.7 V_RHE和3.2 V_RHE时H₂O₂产生率分别为0.16 mmol cm^-2(128 ppm)和1.23 mmol cm^-2(808 ppm)，并且其还具有优异的选择性(3.34 V_RHE时的峰值FE为87%)和稳定性(反应3小时后FE仅下降3%)。

Discovery of LaAlO₃ as An Efficient Catalyst for Two-electron Water Electrolysis towards Hydrogen Peroxide. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34884-4

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