南师大邱晓雨AEM：非均相M1N4-C-M2N4-C-M3N4 TSAs协同助理Zn-空气电池电催化途径及水裂解

三元金属催化剂在互补性和协同作用方面有很大的前景，在涉及多中间体的组合反应中很有前景。然而，同时将所有三种金属种类缩小到单原子水平仍面临着挑战。

基于此，南京师范大学邱晓雨副教授（通讯作者）等人报道了一种通用的金属封装-分离-覆盖策略，并制备了非均相M¹N₄-C-M²N₄-C-M³N₄三元单原子（TSAs）催化剂，比单原子负载（IrPtCu TSAs, wt%高达21.24%）高三倍。

通过DFT计算，从理论上解释了TSAs的催化机理。构建一个可能的（CoN₄-C-NiN₄-C-FeN₄ TSAs）和三个比较的（CoN₄-C、NiN₄-C和FeN₄-C SAs）模型。

利用这些可以很好地推广到CoN4位点、NiN4位点和FeN4描述符，SAs的ORR、OER和HER活性分别按照FeN₄-C > CoN₄-C > NiN₄-C、NiN₄-C > CoN₄-C > FeN₄-C和CoN₄-C > FeN₄-C的顺序进行识别。

具体而言，对于ORR，FeN₄-C SAs表现出最显著的放热质子-电子转移步骤，ΔG_O*为1.31 eV；对于OER，NiN₄-C SAs表现出2.00 eV的最低极限能垒，ΔG_O*-OH*为1.91 eV；对于HER，CoN₄-C SAs表现出最接近0 eV的ΔG_H*。

如吸附构型和自由能图所示，SAs的上述趋势很好地推广到CoN₄-C-NiN₄-C-FeN₄ TSAs中的CoN₄位点、NiN₄位点和FeN₄位点。

关键描述符还证实了TSAs中FeN₄位点、NiN₄位点和CoN₄位点分别作为ORR、OER和HER的最佳吸附位点的作用，理论上指出了TSA对不同反应的位点选择性。

Ternary Synergism of Heterogeneous M¹N₄-C-M²N₄-C-M³N₄ Single-Atom Sites to Manipulate the Electrocatalytic Pathway for Zn-Air Battery and Water Splitting. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203150.

https://doi.org/10.1002/aenm.202203150.

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