丁益/王秀芳Small:Cu-N-C@SnS2助力太阳能光电化学水分裂

高效光电电化学水分解

丁益/王秀芳Small:Cu-N-C@SnS2助力太阳能光电化学水分裂
有限的电荷转移和缓慢的析氧反应(OER)动力学极大地阻碍了SnS2光电阳极用于光电电化学(PEC)水分解。
基于此,安徽建筑大学丁益教授和王秀芳教授(共同通讯作者)等人报道了一种新的策略,在N-C骨架和SnS2之间构建界面N-Cu-S键(Cu-N-C@SnS2),以实现高效的PEC水分解。
对比SnS2,Cu-N-C@SnS2光电极的PEC活性极大提高,在1.23 VRHE下获得3.40 mA cm-2的电流密度,负移的起始电位为0.04 VRHE,是SnS2的6.54倍。
丁益/王秀芳Small:Cu-N-C@SnS2助力太阳能光电化学水分裂
在优化Cu-N-C@SnS2结构上,利用DFT计算从理论上定义了N-Cu-S键的作用。在N-Cu-S键合后,Cu-N-C@SnS2的费米能级上升,有利于光生载流子的分离。
与SnS2和N-C@SnS2相比,Cu-N-C@SnS2的电荷密度明显增加,表明N-Cu-S键可以提供更多的载流子,直接参与表面OER反应。
丁益/王秀芳Small:Cu-N-C@SnS2助力太阳能光电化学水分裂
为进一步评估SnS2、N-C@SnS2和Cu-N-C@SnS2光阳极上每个OER路径的能垒,在(001)平面上绘制出SnS2、N-C@SnS2和Cu-N-C@SnS2光阳极的吉布斯自由能图。
从数据来看,3.80 V(O*→OOH*)的过电位是纯SnS2的速率决定步骤,而前两步需要的能量非常适中。引入N-Cu-S键后,在Cu-N-C@SnS2中过电位降至2.52 V,证明OOH*更容易在Cu-N-C@SnS2表面形成,有利于O2的生成。
显然,N-Cu-S键是影响Cu-N-C@SnS2异质结OER性能的关键因素,极大地促进了OER活性。
丁益/王秀芳Small:Cu-N-C@SnS2助力太阳能光电化学水分裂
Constructing N-Cu-S Interface Chemical Bonds over SnS2 for Efficient Solar-Driven Photoelectrochemical Water Splitting. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205706.
https://doi.org/10.1002/smll.202205706.

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