中科大/广工大AM：3D-PNCV助力高效Na-S电池

室温钠-硫（RT Na-S）电池的实际应用受到绝缘硫、多硫化钠的严重穿梭效应和多硫化物转化不足的阻碍。

基于此，中国科学技术大学余彦教授和Yu. Yao、广东工业大学芮先宏教授（共同通讯作者）等人报道了一种将单原子钒（V）锚定在三维（3D）N-掺杂分级多孔碳基体（3D-PNCV），以提高硫反应活性、多硫化钠的吸附和催化转化性能。

测试发现，具有3D-PNCV的RT Na-S电池可以实现高可逆容量（445 mAh g^-1，在5 A g^-1下超过800次循环），以及优异的倍率性能（在10 A g^-1时为224 mAh g^-1）。

首次利用DFT模拟用于研究金属单原子催化剂与NaPS之间的界面相互作用。通过Na₂S₄吸附在一系列金属单原子（SAC）基质（V、Mn等）上的几何稳定构型以及不同电荷密度模式，计算了Na₂S₄与单原子间的吸附能（E_a），并评估了Na₂S₄对NaPS的锚定能力。

SAC-X（X=V、Mn、Fe、Ni和Co）对Na₂S₄的吸附能分别为-2.93、-0.66、-0.89、-0.27和-0.66 eV，表明其中单原子V对多硫化物的吸附能力最高，可有效抑制多硫化物在整个电化学反应过程中的穿梭效应。

在SAC-X-Na₂S₄体系中，金属元素d-带中心与硫的p-带中心之间的能隙（E_d）决定了反应的结合强度和能垒。较低的E_d有望提高载流子的密度，降低NaPS转化的能量势垒，从而提高Na-S化学的催化活性。

还计算了吸附Na₂S₄的SAC的投影态密度（PDOS），SAC-X-Na₂S₄的E_d值为0.17 eV，远远低于SAC-(Mn、Fe、Ni和Co)-Na₂S₄体系的E_d值。此外，还计算出SAC-V和SAC-Fe表面Na₂S分解的势垒分别为0.64和1.40 eV，表明SAC-V可以作为促进Na₂S转化的高活性位点。

Single-Atom Vanadium Catalyst Boosting Reaction Kinetics of Polysulfides in Na-S Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208873.

https://doi.org/10.1002/adma.202208873.

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