​兰大/港理工Small:Ni-O-Ir增强电子转移,提高LaNi1-xIrxO3的析氧反应活性

本文采用液相离子交换法将原子Ir引入LaNiO3钙钛矿氧化物中,其在析氧反应(OER)中表现出优异的催化性能。

​兰大/港理工Small:Ni-O-Ir增强电子转移,提高LaNi1-xIrxO3的析氧反应活性
电催化水分解被认为是可用于清洁燃料生产的可再生能源技术之一。然而,氧析出反应(OER)动力学缓慢,导致阳极上的OER过电位较高。为了克服这一难题,贵金属铱和钌基材料被广泛研究,但是它们的高成本和稀缺性严重阻碍了它们的大规模应用。因此将催化剂活性中心的结构调整到原子水平可以最有效地利用活性组分,这对贵金属催化剂的有效利用起着特别重要的作用。
基于此,兰州大学席聘贤港理工大学黄勃龙等采用液相离子交换法将原子Ir引入LaNiO3钙钛矿氧化物中,其在析氧反应(OER)中表现出优异的催化性能。
​兰大/港理工Small:Ni-O-Ir增强电子转移,提高LaNi1-xIrxO3的析氧反应活性
​兰大/港理工Small:Ni-O-Ir增强电子转移,提高LaNi1-xIrxO3的析氧反应活性
该项工作所提出的液相离子交换方法有效地避免了钙钛矿合成过程中原子级金属的烧结,并且制备的多孔纳米立方体形貌有利于暴露更多的活性位点,同时保持LaNiO3原有的有序晶格。
性能测试结果显示,优化后的LaNi0.96Ir0.04O3在碱性OER电催化中表现出良好的催化活性,在电流密度为10 mA cm-2时具有280 mV的过电位,并且在1.55 VRHE时的周转频率(TOF)为1.17 s-1,高于商用IrO2催化剂。
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密度泛函理论(DFT)计算表明,在原子水平上引入的Ir激活了表面Ni和低配位O位电的电活性,从而增强了电催化剂表面的Ni-O-Ir电子转移。在Ir原子的促进下,从电催化剂到吸附物种的电子转移得到改善,导致OER过程中决速步具有低能垒,这是实现反应中间体快速高效转化的关键。重要的是,该项工作所提出的合成方法是通用的,这有助于合理设计新的和高效的钙钛矿氧化物OER催化剂。
Activated Ni-O-Ir Enhanced Electron Transfer for Boosting Oxygen Evolution Reaction Activity of LaNi1-xIrxO3. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202204723

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