ACS Nano:氧空位协同Sn掺杂,实现低过电位下CuO上CO2还原为CO

本文采用一锅法合成了掺杂Sn的CuO纳米片状电催化剂(VO-CuO (Sn))

ACS Nano:氧空位协同Sn掺杂,实现低过电位下CuO上CO2还原为CO

利用铜基电催化剂进行CO2电化学还原反应(CO2RR)实现碳中和是一种有效的方法。然而,由于铜基电催化剂选择性低、稳定性差,这严重限制了它们在电化学CO2RR的实际应用。根据文献报道,通过缺陷工程或掺杂调节表面电子分布可以有效地改善CO2RR的性能。

基于此,西安大略大学孙学良深圳大学张磊华南理工大学邓洪中科院广州能源研究所Zeng Gongchang等采用一锅法合成了掺杂Sn的CuO纳米片状电催化剂(VO-CuO (Sn)),其结构中含有丰富的氧空位缺陷,用于催化CO2转化为CO。

ACS Nano:氧空位协同Sn掺杂,实现低过电位下CuO上CO2还原为CO

ACS Nano:氧空位协同Sn掺杂,实现低过电位下CuO上CO2还原为CO

实验结果表明,VO-CuO (Sn)电极表现出优异的电催化性能,在较宽的电位窗口内(-0.48 VRHE~-0.93 VRHE),CO2转化为CO的法拉第效率(FECO)超过95%;而在420 mVRHE的竞争过电位下,FECO达到99.9%的最大值。此外,连续反应180 h后,VO-CuO (Sn)的FECO仍保持在96%以上,其稳定性超过了以往报道的大多数CO2还原电催化剂。

ACS Nano:氧空位协同Sn掺杂,实现低过电位下CuO上CO2还原为CO

密度泛函理论(DFT)计算表明,VO-CuO (Sn)可以有效地增强CO2分子的吸附和活化过程,进一步降低COOH中间体形成和CO解吸的能垒,使得电化学CO2还原为CO的性能显著提高。总的来说,这项工作通过金属掺杂和缺陷工程扩大了设计环境友好CO2RR催化剂的范围,以有效地实现CO2转化为CO的催化剂的稳定性和选择性。

Sn Dopants with Synergistic Oxygen Vacancies Boost CO2 Electroreduction on CuO Nanosheets to CO at Low Overpotential. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08436

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