浙大/苏大AFM: 首次报道！快速室温合成极耐碱性Ag-TPPE用于选择性去除TcO4-

U/Tc的核裂变被应用于核能技术，避免了化石燃料能源的大量消耗。然而，核裂变产生的放射性废物对生态和环境安全产生严重危害。利用金属有机骨架(MOF)消除放射性污染物受到人们广泛关注，但污染物去除效率低，选择性差，限制了其实际应用。

基于此，浙江大学肖成梁和苏州大学代星等在室温下通过直接混合有机配体(TPPE)和AgNO₃，可以立即合成四重穿插的阳离子金属-有机框架(Ag-TPPE)。

具有吡啶基和疏水性一维通道的四配位Ag位点使得Ag-TPPE具有极高的耐碱性和对TcO⁺₄^–的超高选择性。因此，在5000×NO₃^–存在的条件下，Ag-TPPE仍可保持64%的ReO₄^–去除率；在Hanford和SRS模拟废液中，Ag-TPPE对TcO₄^–/ReO₄^–显示出很高的去除能力，是在低固/液比下报道的去除效率最高值。

更重要的是，在低固/液比下的高去除能力可以大大减少过度使用吸附剂引起的二次污染，从而提高吸附效率。

最后，研究人员通过密度泛函理论(DFT)计算研究了Ag-TPPE与阴离子之间的配位模式。对于Ag-TPPE-NO₃^–和Ag-TPPE-TcO₄^–，NO₃^–和TcO₄^–分别被限制在小和大笼中，与PMF模拟结果一致；NO₃^–的分子平面与4个Ag原子平面几乎平行，这表明小笼子对于NO₃^–来说足够大。

对于Ag-TPPE-TcO₄^–，NO₃^–/TcO₄^–周围有13/12个H原子，形成15/19个氢键，因此，在Ag-TPPE-TcO₄^–上的氢键更密集。该项工作为快速室温制备阳离子MOF提供了实例，为指导目标阴离子高选择性阳离子材料的构建提供了指导。

Fast Room-Temperature Synthesis of an Extremely Alkaline-Resistant Cationic Metal-Organic Framework for Sequestering TcO₄^– with Exceptional Selectivity. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208148

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