​山大徐立强AM:2C循环2500圈,高性能锂硫电池!

本文首次报告了通过简单的一步煅烧方法将掺锌的CoTe2与纳米结构的氮掺杂碳(NC)多面体框架相结合。

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开发具有高催化活性的导电催化剂被认为是改善锂硫电池正极动力学的有效策略,特别是在大电流密度和贫电解液下。晶格应变工程一直是调整催化剂局部结构的一种策略,并有助于理解应变和催化剂性能之间的结构-活性关系。
山东大学徐立强等首次报告了通过简单的一步煅烧方法将掺锌的CoTe2与纳米结构的氮掺杂碳(NC)多面体框架相结合。
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图1. 材料制备及表征
在热解过程中,ZIF-67前体中的有机配体将完全转化为氮掺杂碳框架,ZIF-67中含有的Co2+前体将转化为单原子金属钴,直到与Te反应后变成CoTe2。在CoTe2晶格中进一步构建一个掺杂少量Zn2+的Co0.9Zn0.1Te2,以保持CoTe2的整体晶体结构,并促进Co0.9ZnCn0.1Te2与氮掺杂碳衬底的良好复合。
合成的复合材料不仅继承了ZIF-67稳定的多面体框架,而且还为Co0.9ZnCn0.1Te2形成了一个相互连接的掺氮碳基底,有利于电子的传输。低Zn2+掺杂产生的Jahn-Teller效应可以诱发温和的晶格应变,丰富Co0.9ZnCn0.1Te2的活性位点暴露,提高催化剂的催化活性,从而加速硫正极的电化学动力学。
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图2. 催化转化研究
受益于Co0.9ZnCn0.1Te2催化剂的优势,组装的Li-S电池在1C时可以提供1030 mAh g-1的初始容量,在2C时提供893 mAh g-1的容量,并稳定地运行2500次以上。此外,在7.7mg cm-2的高硫含量和仅为4 μL mg-1的电解液用量下,硫正极的面容量可以达到12.8 mAh cm-2
在以前的大多数报告中,更多的是强调加强吸附的重要性,但加强吸附并不一定导致催化活性的提高。相反,多硫化物的解吸速度太慢会导致催化剂失活,并抑制硫转化反应的进行。在这项工作中,锌原子被成功地纳入CoTe2晶格,诱导的晶格畸变促进了催化活性的提高,促进了中间多硫化物的解吸能力,并确保了催化剂在反应体系中的高效活性。
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图3. Li-S电池性能
Zinc-assisted Cobalt-ditelluride Polyhedra Inducing Lattice Strain to Endow Efficient Adsorption-catalysis for High-energy Lithium-sulfur Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202204403

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