Nature子刊:界面工程打破RuO2稳定性和活性极限,实现可持续水氧化

本文通过构建RuO2/CoOx界面,打破了RuO2在中性和碱性环境中的稳定性和活性极限。

Nature子刊:界面工程打破RuO2稳定性和活性极限,实现可持续水氧化
设计具有增强稳定性和活性的催化材料对于可持续电化学能源技术至关重要。RuO2是电解槽中用于析氧反应(OER)活性最高的材料,但它在反应过程中会遇到电化学氧化和溶解问题。因此,设计和制备同时具有高稳定性和活性的RuO2电催化剂具有重要意义。
近日,天津大学凌涛南开大学胡振芃中国台湾同步辐射研究中心Chia-Hsin Wang等通过构建RuO2/CoOx界面,打破了RuO2在中性和碱性环境中的稳定性和活性极限。
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研究人员结合理论计算、原位X射线光电子能谱(XPS)和原位紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱,证明了由于牺牲了CoOx的氧化和界面电子效应,降低RuO2溶解的驱动力和富集RuO2上的电子来稳定RuO2,因此RuO2/CoOx催化剂的稳定性显著超过了块状RuO2。此外,动力学同位素效应(KIE)、原位红外反射(IR)和理论计算证实了界面的构建导致RuO2/CoOx界面周围产生了高活性的Ru/Co双原子位点,相应的协同作用在OER过程中吸附关键的氧中间体,优化了反应热力学和动力学。
Nature子刊:界面工程打破RuO2稳定性和活性极限,实现可持续水氧化
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因此,RuO2/CoOx催化剂在中性和碱性条件下实现了优异的高OER活性,并具有优异的长期稳定性。具体而言,RuO2/CoOx催化剂在高达1.80 VRHE的电位下连续测试20 h后,催化剂中Ru元素的含量仍接近100%;RuO2/CoOx在中性电解质中,仅需0.24 V的超低OER过电位就能达到10 mA cm-2的电流密度。
此外,当RuO2/CoOx催化剂在泡沫镍上的载量增加到1.5 mg cm-2时,RuO2/CoOx可以在1.92 VRHE下产生400 mA cm-2的电流密度。该项工作证明了利用界面效应同时提高RuO2的稳定性和活性的可行性,并且也证明通过选择合适的载体材料也可以从根本上解决RuO2在酸性环境中的活性和稳定性问题。
Interface Eengineering Breaks Both Stability and Activity Limits of RuO2 for Sustainable Water Oxidation. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33150-x

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