JACS：机器学习预测适合全固态Li-S电池的固态电解质

锂硫电池（LSB）是最有前景的储能技术之一，因为其成本低，硫储量高。然而，多硫化物穿梭及其相应的容量衰减问题是其商业化的一个主要障碍。采用固态电解质（SE）取代传统的液态电解质是一个潜在的解决方案。

加利福尼亚大学圣迭戈分校王学彬、鲁尔基理工学院Swastika Banerjee等利用基于密度泛函理论的计算和机器学习的原子间势，对全固态LSB中正极-电解质界面的热力学和动力学进行了全面研究。

图1. 用于界面MTP开发的被动和主动学习流程图

总的来说，预测显示，充电后的S₈正极比完全放电的Li₂S正极的反应性要强得多。此外，预测表明，在几种主要的固态电解质（氧化物、硫化物、氮化物和卤化物）中，硫化物SE通常对S₈正极最稳定，而其他SE化学成分则高度电化学不稳定。如果由于其他原因需要使用其他的SE，一些二元和三元的硫化物（例如LiAlS₂、Sc₂S₃、Y₂S₃）被预测为优秀的缓冲层。

图2. 基于不同电解质/电极的反应能（左）和体积变化百分比

最后，作者利用主动学习方法开发了一个精确的机器学习原子间势（ML-IAP）来研究S₈|β-Li₃PS₄界面。大型界面模型（>1000s原子）的分子动力学（MD）模拟显示，最稳定的Li₃PS₄（100）表面倾向于与S₈形成具有二维通道和较低锂扩散激活障碍的界面。总体而言，这些结果为下一代全固态LSB的正极-电解质界面设计提供了关键的新见解。

图3. α-S₈的电化学反应能（左）和相应的体积变化（右）

Thermodynamics and Kinetics of the Cathode–Electrolyte Interface in All-Solid-State Li–S Batteries. Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c07482

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