李智Nature子刊：动态自修复SEI实现高可逆水系锌电池

水系锌化学具有本质安全性，但存在严重的不可逆性，例如低库仑效率、持续耗水和枝晶生长，这阻碍了可充锌电池的实际应用。

阿尔伯塔大学李智教授等人报告了一种高度可逆的水系锌电池，其中石墨氮化碳量子点添加剂充当快速胶体离子载体，并有助于构建动态和自我修复的保护界面。

图1. ZnSO4-C₃N₄ QDs电解液的结构表征

作为电解液添加剂的石墨氮化碳量子点(C₃N₄QDs)是纳米片状的，本质上具有许多周期性的共面亲锌孔，可作为快速胶体载体，赋予高Zn²⁺电导率和迁移数，并有效调节更均匀的Zn²⁺离子通量。相应地，通过与C₃N₄QDs的相互作用优化了Zn²⁺溶剂化结构，最大限度地减少了初始沉积过程中Zn成核的不均匀性。

此外，由沉积的C₃N₄QDs纳米片组成的原位构建的界面层将形成的Zn金属与反应性水分离，同时保持用于离子筛分的孔开放，以实现无水的单一Zn²⁺离子传导。值得注意的是，这些界面C₃N₄QDs通过库仑力与金属表面结合，但在电位反转时重新分散到电解液中，在每个电池循环中显示出动态再生。因此，不消耗C₃N₄QDs组件，这可持续地保证了相间的保形完整性。

图2. 半电池性能

作为概念验证，在具有C₃N₄QDs的ZnSO₄水系电解液中，Zn金属提供了令人印象深刻的沉积/剥离CE至 99.7%（在2 mA cm^-2、1 mAh cm^-2下超过200次循环）和高达至1200 h（在1 mA cm^-2, 1 mAh cm^-2）的长期稳定性。

图3. 全电池性能

Self-repairing interphase reconstructed in each cycle for highly reversible aqueous zinc batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32955-0

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