宫勇吉/郭向欣AEM: 2D氟化石墨烯增强固态电解质实现高能固态锂电池

固体聚合物电解质（SPEs）在固态锂电池的应用中有着广阔的应用前景，但其力学性能较差且电极/电解质界面反应不受控制，从而限制了其整体电化学性能。

在此，北京航空航天大学宫勇吉教授、青岛大学郭向欣教授等人报道了二维（2D）氟化石墨烯增强PVDF-HFP-LiTFSI固体聚合物电解质（FPH-Li）的设计，该电解质具有更高的机械强度、高室温锂离子电导率和优异的电极/电解质界面稳定性。

研究证实，这种FPH-Li电解质涉及的几个优点有利于提高综合性能：首先，2D氟化石墨烯的引入减小的晶粒尺寸会引起与金属基复合材料类似的细晶粒强化效应，从而有效提高厚度约为45 µm的FPH-Li电解质的机械强度；其次，COMSOL模拟证实，增强的界面离子传导及改进的分段运动提高了室温锂离子的电导率，并使FPH-Li电解质中的锂离子通量均匀化；最后，氟化石墨烯表面的含氟基团与高还原性锂金属反应生成结构致密、化学性质稳定的人工界面层，有效地防止了电极与FPH-Li电解质之间的副反应。

图1. 锂金属电镀/剥离行为的COMSOL模拟研究

因此，Li/FPH-Li/Li对称电池在0.1 mA cm^-2、30 °C条件下表现出稳定的循环性能，可循环超过900小时且容量为0.1 mAh cm^-2，而Li/PH-Li/Li对称电池仅在40小时后便发生短路。即使使用0.5 mAh cm^-2的容量在0.5 mA cm^-2下循环，Li/FPH-Li/Li对称电池也可运行360小时。

此外，Li/FPH-Li/NCM622全电池可在1.0 C下稳定运行超过300次循环且容量保持率约为81.5%，平均库仑效率为 99.5%，而Li/PH-Li/NCM622电池的容量快速衰减，仅在15个循环后失效。进一步增加NCM622正极的质量负载至7.6 mg cm^-2，该全电池在0.2 C下仍可实现超过50次的稳定循环。总之，这项工作验证了2D材料在提高聚合物电解质综合性能方面的有效性，促进了SPEs在高性能固态锂电池中的应用。

图2. Li/NCM622全电池的电化学性能

Two-Dimensional Fluorinated Graphene Reinforced Solid Polymer Electrolytes for High-Performance Solid-State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200967

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