李映伟&王枫亮Angew：Ni-Co3O4 NSDHN高效光还原稀释CO2为可调合成气

将二氧化碳（CO₂）光催化转化为合成气是解决能源和环境挑战的一种很有前途的方法。基于此，华南理工大学李映伟教授和王枫亮（通讯作者）等人报道通过连续原位相变策略，合成了一种在Ni掺杂的Co₃O₄超薄纳米片组装的双中空纳米管（Ni-Co₃O₄ NSDHN），具有Ni-Co双位点，用于低浓度CO₂的有效光还原。

具有Ni-Co双金属位点的Ni-Co₃O₄ NSDHN在稀释CO₂（10% CO₂/Ar，燃煤发电站废气的典型CO₂浓度）的转化中表现出优异的光催化性能。在可见光和自然太阳光的照射下，合成气的析出率分别高达170.0和339.9 mmol g^-1 h^-1，在450 nm处的表观量子产率（apparent quantum yield, AQY）为3.7%。

更重要的是，CO/H₂比率可以在1: 10到10: 1的宽窗口内轻松调整，并保持高合成气析出率。原位光谱和密度泛函理论（DFT）计算表明，Ni-Co双位点内的d-轨道相互作用增加了d_xz/d_yz-2π*和d_z²-5σ的反键轨道中的电子，从而削弱了*CO的吸附亲和力，*H中间体的吸附位点从过度金属（TM）变为氧原子，从而能够对CO₂还原和HER过程进行动力学控制。

Efficient Photoreduction of Diluted CO₂ to Tunable Syngas by Ni-Co Dual Sites through d-band Center Manipulation. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202210576.

https://doi.org/10.1002/anie.202210576.

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