Nano Research:π-电子共轭多孔CN棒助力芳香醇氧化和HER

本文报道了一种精确控制的碳掺杂多孔CN棒

利用聚合氮化碳(CN)材料进行光催化是一个不断发展的领域,其中合成过程的变化可以通过解决这些材料的固有限制(光吸收、比表面积、电荷迁移等)来不断提高活性。在可能的光催化反应中,CNs最流行的应用是水的析氢反应(HER)。

基于此,以色列内盖夫本·古里安大学Menny Shalom(通讯作者)等人报道了一种精确控制的碳掺杂多孔CN棒,该棒具有扩展的π-电子共轭,其由超分子组装的蜜勒胺(melem)和共聚单体组成,部分取代了蜜勒胺嘧啶环上的碳原子。

Nano Research:π-电子共轭多孔CN棒助力芳香醇氧化和HER

基于蜜勒胺的超分子框架的密集氢键和良好的热稳定性允许合成更有序的结构以改善电荷迁移;从分子水平对碳取代氮位点的控制调整了带排列和光生电荷分离。最佳光催化剂表现出优异的HER速率(在100 W白光发光二极管(LED)照射下高达10.16 mmol·h-1·g-1,在405 nm处的表观量子效率为20.0%,是参考散装CN的23.2倍)。

Nano Research:π-电子共轭多孔CN棒助力芳香醇氧化和HER

光催化HER性能高于大多数通过各种方法合成的具有不同形态的CN材料。通过简单地调整反应气氛和时间,可实现在相应芳香醇的氧化中对芳香醛或芳香酸产物的选择性可控。出色的光催化性能源于

(1)独特的多孔结构,提供大量活性位点并有利于光收集;

(2)结构中庚嗪单元的重复,允许快速电荷迁移;

(3)在庚嗪核心(在嘧啶环上使用共聚单体)用一些N取代C,增加了所得CN的碳含量并导致尾部吸光度和更好的电荷分离效率。

该工作举例说明了由于对结构-功能关系的理解,超分子组装策略中结构基序的设计如何显着提高光催化活性。

Nano Research:π-电子共轭多孔CN棒助力芳香醇氧化和HER

Aromatic alcohols oxidation and hydrogen evolution over π-electron conjugated porous carbon nitride rods. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4717-4.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4717-4.

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