张小俊ACS Nano: CuS和MoSe2之间的空间电荷效应，助力宽pH范围内高效水电解

在电催化水分解反应中，阳极析氧反应(OER)和阴极析氢反应(HER)的缓慢动力学导致巨大的能量损失，这阻碍了水分解的实际工业应用。此外，由于在水电解过程中质子浓度不可避免地发生变化，需要理想的催化剂在广泛的pH条件下工作良好并保持稳定，从而使电催化过程更加节能和高效。因此，设计经济高效的pH通用双功能电催化剂来实现水的整体分解非常重要。

基于此，安徽师范大学张小俊课题组设计并合成了一种核壳结构(CuS@MoSe₂)，它将超薄的MoSe₂纳米片包覆在CuS中空纳米盒上，形成开放的p-n结结构。

空间电荷效应将极大地改善p-n结区域的电子传质和传导，同时CuS@MoSe₂还具有丰富的活性界面，可作为全pH值高效电催化剂进行整体水分解。当电解质溶液为0.5 M H₂SO₄时，CuS@MoSe₂在10 mA cm^-2电流密度下的HER过电位只有49 mV，并且在10 mA cm^-2处的OER过电位也仅为236 mV；在1 M KOH中，CuS@MoSe₂在10 mA cm^-2电流密度下的HER和OER过电位分别为72 mV和219 mV；在PBS中，CuS@MoSe₂在10 mA cm^-2电流密度下的HER和OER过电位分别为62 mV和230 mV。

实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，所合成的CuS@MoSe₂中的p-n结具有很强的协同效应，这个空间电荷效应区域将导致MoSe₂在空间电荷区带正电以显著促进OER过程，带负电的CuS可以显著促进HER过程。

此外，内建场可以加速电子传输，在电催化过程中形成空间电荷区，稳定CuS@MoSe₂中p-n结的带电活性中心并保持催化剂稳定，并且可以优化催化剂活性中心与反应中间体的结合强度，以提高其电催化性能。这项工作不仅提供了制备在广泛的pH条件下高效工作的电催化剂的策略，而且还提供了对半导体异质结应用和调节活性位点电子结构的理解。

Deciphering the Space Charge Effect of the p-n Junction between Copper Sulfides and Molybdenum Selenides for Efficient Water Electrolysis in a Wide pH Range. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c07255

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张小俊ACS Nano: CuS和MoSe2之间的空间电荷效应，助力宽pH范围内高效水电解

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