JACS: 质量活性高达7.32 A mgPt-1！Ptc/Ti3C2Tx界面上的高羟基浓度实现超稳定甲醇氧化

华算老司机 • 2022年8月31日上午5:22 • 顶刊 • 阅读 5

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JACS: 质量活性高达7.32 A mgPt-1！Ptc/Ti3C2Tx界面上的高羟基浓度实现超稳定甲醇氧化

将铂催化剂锚定在适当的载体(例如MXenes)上是制备甲醇燃料电池所需阳极的可行方法。然而，Pt的真实性能往往受到活性位点占据、中毒、Pt与载体之间的弱相互作用以及Pt的溶解的阻碍。基于此，奥克兰大学王子运和武汉理工大学麦立强等通过喷雾干燥法构建了装饰有超细Pt簇的三维(3D)褶皱Ti₃C₂T_x MXene球，用于高效甲醇氧化反应(MOR)。

所制备的Pt簇/Ti₃C₂T_x(Ptc/Ti₃C₂T_x)表现出增强的电催化甲醇氧化反应(MOR)活性，包括相对较低的过电位、对CO中毒的高耐受性和超高稳定性。具体而言，Ptc/Ti₃C₂T_x实现了高达7.32 A mg_Pt^-1的高质量活性，这是迄今为止报道的Pt基电催化剂中最高值，并且Ptc/Ti₃C₂T_x即使连续工作3000分钟的之后电流密度仍保留初始值的42%。

原位光谱表征和密度泛函理论计算(DFT)表明，由于电荷从Pt团簇转移到Ti₃C₂T_x载体，在富电子的Ti₃C₂T_x表面产生强电场并产生界面排斥；场诱导的排斥导致Pt簇周围的局部羟基浓度高，并促进CO激活。3D褶皱球结构抑制了Ti₃C₂T_x的堆积，扩大了催化剂与电解质的接触面积，保证了电场的促进作用，同时Ptc/Ti₃C₂T_x对其他醇氧化反应的高活性和耐久性也证实了场诱导排斥对CO耐受性的增强作用。因此，在电催化剂表面构建高局部羟基浓度是提高催化剂催化有关CO中毒的小分子氧化反应性能的一种有前途的策略。

Ultrahigh Stable Methanol Oxidation Enabled by a High Hydroxyl Concentration on Pt Clusters/MXene Interfaces. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c03982

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